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En el mismo art. 121 de la Ley 7/85 de Bases del Régimen local indica lo siguiente: “En los supuestos previstos en los párrafos c y d, se exigirá que así lo decidan las Asambleas Legislativas correspondientes a iniciativa de los respectivos ayuntamientos”

Los párrafos c) y d) a que hace referencia serían:
c)A los municipios que sean capitales de provincia, capitales autonómicas o sedes de las instituciones autonómicas (que es el que motivó tu pregunta)

d)Asimismo, a los municipios cuya población supere los 75.000 habitantes, que presenten circunstancias económicas, sociales, históricas o culturales especiales.
😉

Si lo preguntan sin más yo contestaría que no 🙄 😳 . Creo que no se puede afirmar que tienen el status de “municipio de gran población”, pues para ser considerados así tienen, según la LBRL (art. 121), que cumplir dos requisitos (que ya habia puesto antes):
1.- iniciativa de los respectivos ayuntamientos
2.- decisión de las Asambleas Legislativas correspondientes
con lo que, según mi punto de vista, sin esos dos requisitos no se les puede considerar “municipio de gran población”